"Trái tim tin tưởng là phép thuật của bạn!" - đây là những lời mà thần tượng của Atsuko "Akko" Kagari, phù thủy nổi tiếng Shiny Chariot, đã nói với cô ấy trong một buổi biểu diễn ảo thuật nhiều năm trước. Kể từ đó, Akko đã sống theo những lời này và khao khát trở thành một phù thủy giống như Shiny Chariot, một người có thể khiến mọi người mỉm cười. Do đó, ngay cả xuất thân không phải phép thuật của cô ấy cũng không ngăn cản cô ấy đăng ký vào Học viện Phép thuật Luna Nova.
Tuy nhiên, khi Akko hào hứng cuối cùng cũng lên đường đến trường mới, chuyến đi không hề suôn sẻ. Sau cuộc hành trình đầy nguy hiểm của mình, cô kết bạn với Lotte Yansson nhút nhát và Sucy Manbavaran hay mỉa mai. Trong niềm vui tột độ, cô ấy cũng phát hiện ra cây đũa phép của Chariot, Shiny Rod, thứ mà cô ấy coi như của mình. Thật không may, thời gian của cô ấy ở Luna Nova sẽ chứng tỏ nhiều thử thách hơn Akko có thể tưởng tượng. Cô ấy hoàn toàn không chịu thua kém những người bạn đồng trang lứa của mình, đặc biệt là đối thủ tự xưng của mình, Diana Cavendish xinh đẹp và tài năng, vì vậy cô ấy dựa vào quyết tâm của mình để bù đắp cho hành vi liều lĩnh và sự kém cỏi của mình trong phép thuật.
Vào thời điểm mà phép thuật đang suy tàn, Little Witch Academiatheo chân cuộc phiêu lưu kỳ diệu của Akko và những người bạn của cô khi họ tìm hiểu ý nghĩa thực sự của việc trở thành phù thủy.